Türkiye iran transit yolu üzerinde, Murat nehrinin kuzey kıyısında kurulmuştur. Doğudan Diyadin ve Doğubeyazıt, kuzeyden Tuzluca, batıdan Ağrı ve Hamur, güneyden Erciş ile çevrilidir. Alanı 798 km kare, Deniz seviyesinden yüksekliği 1660 m. dir.

Ağrı’nın orta kesiminde yer alan ilçenin büyük bölümü 2000 metreden yüksek dağlarla kaplıdır. Kuzey ve güneyde uzanan dağlar, orta bölümünde Murat vadisi ile ayrılır. Arazi volkaniktir. Kuzeyini Aras Güneyi sıradağlarının üzerindeki Perili dağının güney uzantıları ve Ziyaret tepesi (2800 m), güneyini Aladağ, güney batı kesimini de Kandil dağının doğu bölümü ile çevrilidir.

ilçe’nin en yüksek noktası, güneydeki Aladağ üzerinde bulunan Muratbaşı (Koçbaşı) (3510m) dağıdır. Diğer yüksek noktaları şunlardır: Kuzeyde Ziyaret tepesi 1800 m., Balık gölü dağı 3159m., güney doğuda Rüzgar tepesi 2828 m., güney batıda Kandil dağı 2750 m. çevresindeki dağlık alanlardan alçak olan orta bölümdeki dalgalı düzlükler, çöküntü alanı ve Murat’ın aşındırdığı yerlerdir.

Bir yayla görünümünde olan bu orta bölüm, tarıma en elverişli alandır. Buraya Taşlıçay ovası da denir. ilçe’de kara iklimi egemendir. Yazlar sıcak, kışlar soğuk ve Kar yağışlı geçer. Yüksek yerlerde kar kalınlığı 1 metreyi bulur. Aladağ’ın 2700 m.den yüksek yerleri kalıcı kar ve buzlarla kaplıdır. Yağmurlar ekseri ilkbahar ve sonbaharda görülür. Kışın yağan kar, nisan ayı başına kadar yerde kalır. Doğal Bitki örtüsünü ağustosa kadar yeşil kalan otluklar teşkil eder. Orman yoktur, sadece Murat nehrinin kıyısındaki çalılıklar vardır.

ilçe’nin en önemli akarsuyu doğu-batı yönünde akan Murat Nehridir. Murat suyu kuzey ve güneydeki dağlardan kaynaklanan derelerle beslenir. Murat nehrine kuzeyden Boti çayı, Büyük çay, Mirzehan çayı; güneyden Kubik çayı, Geldüş suyu ve Didem çayı karışır. Bu sular ilkbaharda karların erimesi ve yağmur sayesinde oldukça gür akarlar. Taşteker regülatörü hariç, Murat’tan sulama işlerinde faydalanılmaz. Sinek ve Aladağ’ın yüksek kesimlerinde görülen ve yazın sulak çayırlarla yeşillenen yaylalar önemli hayvancılık alanlarıdır.

Buralara çoğunlukla Doğubeyazıtlılar yaylaya çıkar. Yaz mevsimlerinde yaylalar geçici birer köy yerleşmesi ve mesire yeri görünüşü yansıtır. Türkiye’nin en yüksek göllerinden biri olan Balık gölünün yarısı Taşlıçay’ın sınırları içindedir. Bu set gölünde sazan ve alabalık bulunur; gölün ve çevresinin manzarası ilgi çekicidir. Burası mesire yeridir. Kuzeydeki perili dağın yamaçlarında, yanı balık gölüne yakın yerlerde Sodo, Tırşo ve Turna buzul gölleri yer alır.

ilçe merkezinin güneyinde bulunan höyük, buranın eski bir yerleşim merkezi olduğu izlenimini vermektedir. Ancak Taşlıçay’ın tarihine ilişkin yeterli bilgi yoktur. Aşağı Toklu, çöğürlü, Tanrıverdi köylerinde küçük çapta kaleler varsa da tahrip edildikleri gibi, tarihi kaynaklarda adları geçmemektedir.

Taşlıçay’ın en eski tarihe sahip yeri, Taşteker (üçkilise) dir. Taşlıçay Diyadin arasında Murat nehrinin güney kıyısındaki bu köyün tepesinde Urartuların Güneş tapınağı vardı. Buraya, XIX. yüzyıl Osmanlı - Rus savaşlarında Ruslar tarafından yerleştirilen Ermeniler de bir manastır yapmışlardı. Nuh’un mezarının da burada olduğuna ilişkin bir söylenti vardır. Urartulardan sonra ilçe toprakları Sakaş, Karduk ve Arsaklı Türklerinin, Romalıların, Sasanilerin kontrolünde kaldı. 750’den itibaren Abbasilerin egemenliğine giren bölge, içte bağımsız idarilerce, dıştan Abbasilere bağlı yönetildi. Murat vadisindeki yol güzergahında bulunan ilçe torakları, birçok kavmin ve Türk akıncılarının geçiş yolu oldu. 1064’te Selçuklu Türklerinin eline geçti, 1071 Malazgirt Zaferinden sonra Selçuklu Devletinin sınırları içinde kaldı. 1243 Kösedağ Savaşından sonra ilhanlıların, bunların da Anadolu’dan çekilmesiyle; Celayirlilerin, Timur’un, Karakoyunlu ve Akkoyunlu Türkmen devletlerinin yönetimine girdi. 1502-1514 yılları arasında Safevilerin eline geçti.

Çaldıran Zaferi (1514) ile birlikte Osmanlı topraklarına katıldı. İran Safevilerinin sınır tecavüzleri sonucunda 1578’te tekrar geri alındı. 1585 tarihli Osmanlı Mufassal Tapu defterinde gösterilen şelve Sancağının dört nahiyesinden biri Kumluca’dır. Taşlıçay, 1828-1829, 1854-1856, 1877-1878 Osmanlı Rus savaşlarında Rus işgaline uğradı. 1885’te asayiş karakolu kuruldu. 1892’de bucak merkezi oldu. Birinci Dünya Harbinde yeniden Rus işgaline uğrayan ilçe, 1917’de Rusların geri çekilmesiyle Ermeni zulmüne maruz kaldı. Önceleri Diyadin’e bağlı Aşağı Taşlıçay adıyla bir bucak olarak yönetilirken 4.3.1954 tarih ve 6324 sayılı kanunla ilçe yapıldı.